城市环境研究所在新型量子点催化剂介导的非自由基氧化过程方面取得进展

文章来源:城市环境研究所  |  发布时间:2021-12-16  |  【打印】 【关闭

  

  近日,中国科学院城市环境研究所在新型量子点催化剂介导的非自由基氧化过程方面取得重要进展。相关研究成果以Spatially isolated CoNx quantum dots on carbon nanotubes enable a robust radical-free Fenton-like process为题发表在英国皇家化学学会(RSC)综合性化学期刊Chemical Communications(Nature Index期刊)上。

  开发一种绿色、经济和高效的类Fenton催化剂是高级氧化技术领域的研究热点和难点。在原子或者量子点尺度操纵催化剂的结构/性质被认为是一种可以完全暴露其活性位点(理论上100%原子利用率)和控制氧化性活性物种形成的最有效方法。目前,合成如此微小且结构可调的催化剂往往涉及时间、能源和化学试剂密集型的实验步骤。因此,很有必要发展一种绿色、经济的策略用于原子/量子点级催化剂合成,以期高效地产生活性物种氧化降解水中目标污染物。

  鉴于此,城市环境研究所研究团队以廉价、低毒溶剂甲酰胺作为氮源和金属离子螯合剂,通过一步加热聚合法构建了具有空间分隔型位点的量子点复合催化剂,该催化剂具有如下亮点:I)加热聚合的工艺简易、可操作性强,无需高温煅烧,成本可控;II)能催化过硫酸盐形成非自由基活性物种(如1O2、高价态金属-过氧化物)快速降解目标污染物,克服了.OH(1.9 - 2.7 VNHE)和SO4-(2.6 - 3.1 VNHE)自由基氧化过程抗复杂水环境条件干扰弱的特点。

  以上研究成果得到了国家自然科学基金(51808524、51778598和51978639)以及福建省自然科学基金面上项目(2020J01120)共同资助。城市环境研究所杨佳诚博士为第一作者,付明来研究员和郑煜铭研究员为共同通讯作者。

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图1. 空间分隔型量子点CoNx合成示意图、及其介导的非自由基活性物种形成与污染物的快速氧化降解