过渡金属氧化物由于存在晶格、电荷、自旋和轨道等多种自由度相互作用从而呈现出了一系列新奇的物理性质, 如高温超导电性、庞磁电阻特性、铁电性、多铁性、光电效应、磁光效应和光学非线性等。其中,稀土镍酸盐 RENiO3 由于具有可调的金属绝缘体转变,不寻常的反铁磁结构以及电荷有序的绝缘基态等现象,一直被大家广泛关注。特别是,其金属绝缘体转变温度可以通过改变稀土离子、外延应变、维度和异质结构设计来连续调节,这显著地促进了基于镍酸盐材料的器件应用和设计,但目前人们对影响金属绝缘体转变温度的物理机制还没有统一的认识。
有鉴于此,近日,中科院上海微系统所沈大伟研究员和刘吉山副研究员团队系统研究了镍酸盐在维度效应下电子态的演化过程,为人们研究维度对金属绝缘体转变的作用提供了新的理解。我们利用氧化物分子束外延技术制备了一系列具有原子层精度的高质量NdNiO3/SrTiO3超晶格薄膜。输运测试表明随着 NdNiO3在超晶格中原子层层数的减小,其金属绝缘体转变温度逐渐升高直到室温下变为绝缘体。同步辐射软 X 射线吸收谱分析证实随着NdNiO3 层厚度的减小,电荷转移能(电子或空穴从 O 2p 带转移到 Ni 3d 带所需要消耗的能量)表现出明显的增加,从而减弱了O 2p与Ni 3d能带间的杂化,这导致绝缘相在NdNiO3中的增强。此外, Ni L3 吸收边在绝缘态下表现出明显的劈裂说明了电荷歧化在维度限域下显著的增强。该工作在纳米尺度上实现了对NdNiO3 电子结构的调控,系统研究了镍酸盐在维度效应下电子态的演化过程,为人们研究维度对金属绝缘体转变的作用提供了新的解释,也有助于人们进一步理解维度效应对钙钛矿镍酸盐物理性质的影响。
中科院上海微系统与信息技术研究所卢祥乐为论文第一作者,中科院上海微系统与信息技术研究所刘吉山副研究员和沈大伟研究员为共同通讯作者。中科院上海微系统与信息技术研究所是论文工作的第一完成单位。研究工作获得国家自然科学基金委员会、中国科学院、上海市科委等项目的大力支持。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202105864