钙钛矿太阳能电池是目前最具前景的第三代光伏技术，其效率已经超过26.7%，逐渐逼近理论极限，而效率快速发展离不开表界面的缺陷钝化，特别是低维（LD）钙钛矿钝化。然而，在2D 钙钛矿钝化过程中，由于阳离子在热的作用下易迁移渗透到3D钙钛矿内部甚至转化为1D相，导致器件不稳定，且使用大体积阳离子形成LD钙钛矿钝化层的背后机制以及不同维度钙钛矿之间的转化过程仍不明确。
中国科学院福建物构所高鹏课题组曾使用同一手性阳离子，在不同的条件下在3D钙钛矿表面上形成2D或者1D的钝化层（Appl. Mater. Today 2022,28,101550）。近日，该团队在前期研究的基础上（Adv. Energy Mater. 2020,10,2000197），进一步对N-甲基-1-萘甲铵（M-NMA+）阳离子进行了系统的研究，通过研究M-NMA+ 的LD 钙钛矿的形成动力学，发现M-NMA+ 的分子间π–π 堆叠及其与产物结构内无机PbI6八面体的氢键连接（N-H···I）控制LD 钙钛矿的形成。在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）前驱体溶液中，可以同时获得1D和2D两种产物。尤其是M-NMA+和DMF溶剂之间的强相互作用，与1D 相相比，2D钙钛矿的形成高度依赖异质成核，这是在Ruddlesden–Popper 2D 钙钛矿中首次报道。该工作对由同一阳离子形成的不同维度结构进行全面比较，深入研究低维钙钛矿相的形成、结晶和转变，能够更直接地加深对低维钙钛矿及其与三维钙钛矿构成的异质结构的理解。
图1：a)1D M-NMAPbI3、b)2D (M-NMA)2PbI4和c)M-NMA(DMF)PbI3的单晶侧面图。插图：氢键的距离值。d)不同基底上使用2:1（M-NMAI:PbI2）DMF溶液形成的薄膜照片。e)结晶途径示意图。
然而，使用M-NMAI的异丙醇溶液对3D钙钛矿薄膜进行后处理，仅在表面形成热稳定的1D相。1D具有比2D更稳定的结构，M-NMA+分子间具有更有利的π–π相互作用以及与无机PbI6八面体更强的氢键连接，同时具有更加牢固的链状PbI6八面体无机骨架。由此产生的1D/3D异质结构，不但使得钙钛矿太阳能电池（PSC）获得创纪录的25.51% 的效率（1D钙钛矿钝化），而且还显提高了未封装器件在85 °C 下的热稳定性。
图2：M-NMA+ 在DMF的前驱体溶液（与PbI2）以及在3D钙钛矿薄膜上的低维产物
此研究加深了对低维钙钛矿形成动力学的理解，揭示了有机-无机杂化钙钛矿的非典型结晶动力学，并为制备稳定、高效的PSC 提供了一种有效的策略。相关研究结果以“Formation Dynamics of Thermally Stable 1D/3D Perovskite Interfaces for High-Performance Photovoltaics”为题发表于《Advanced Materials》（Adv. Mater. 2025,2413841）。中国科学院福建物构所梁禄生工程师为本文第一作者，中国科学院福建物构所高鹏研究员为本文的通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金等项目支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202413841
