城市环境研究所在沿海城市大气二次有机气溶胶(SOA)形成研究中取得进展

文章来源:城市环境研究所  |  发布时间:2022-06-21  |  【打印】 【关闭

  

  近日,中科院城市环境研究所陈进生研究团队在环境科学领域权威学术期刊《Atmospheric Chemistry and Physics》发表题为Effects of anthropogenic emissions and environmental factors on biogenic secondary organic aerosol (BSOA) formation in a coastal city of Southeastern China的研究论文。该论文基于高时间分辨率PM2.5滤膜样品中二次有机气溶胶(SOA)示踪物分析,结合中科院城环所大气超级站针对大气氧化剂、PM2.5化学组分及环境参数等实时在线观测,研究了我国东南沿海城市冬夏大气PM2.5中SOA示踪物的分布特征及其主要来源,并探讨了人为排放和沿海环境条件对大气BSOA形成的新机制。 

  SOA是城市大气细颗粒物的重要组分,显著影响着空气质量、气候效应和人群健康等。它是由生物源和人为源挥发性有机化合物(BVOCs和AVOCs)通过复杂的均相和非均相反应转化而成。然而,由于其复杂的前体物和大气物理、化学过程,SOA的模型模拟预测仍具有较大不确定性。因此,有必要深入地探索缺失SOA源和未知的SOA形成机制,为区域SOA模拟预测和PM2.5污染防控提供科学依据。 

  中国东南部沿海地区受东亚季风控制,存在冬季大陆污染气团和夏季海洋清洁气团明显交替的影响。此外,该地区森林植被覆盖率高、相对湿度高和较强的大气氧化能力,为研究大气SOA的来源和形成机制提供了良好的机会。因此,通过离线和在线的外场观测研究,我们发现,冬季和夏季沿海城市大气SOA示踪物的平均浓度分别为38.8和111.9 ng/m3,以α/β-蒎烯SOAM(70.1%和45.8%)为主,其次为异戊二烯SOAI(14.0%和45.6%)、甲苯ASOA(11.0%和6.2%)和β-石竹烯SOAC(4.9%和2.3%)。在夏季,BSOA示踪物与Ox(O3+NO2)、HONO、OH、紫外辐射(UV)和温度(T)呈显著正相关,表明在相对清洁条件下光化学氧化对SOA生成的重要影响。受海洋气团的影响,夏季城市大气气溶胶存在明显的氯亏损,通过SOA示踪物、氯离子及HCl的耦合分析表明,由卤素氯引发的VOC氧化对BSOA形成具有重要贡献。在冬季,BSOA示踪物与PM2.5、硝酸盐、硫酸盐和NH3呈显著相关,表明人为活动排放(包括本地排放和外来传输)对SOA生成的影响。冬夏季BSOA示踪物均与气溶胶酸度(pH)、液态水含量(LWC)和SO42-呈线性相关,表明硫酸盐气溶胶颗粒中酸催化的反应性吸收促进了BSOA的形成。总之,在东南沿海城市地区,人为排放、大气氧化性和卤素化学均对大气BSOA的形成产生重要影响,相关成果为大气SOA形成新机制和模式的准确模拟提供科学依据。 

  城市环境研究所洪有为副研究员为论文第一作者,通讯作者为陈进生研究员。该研究得到福建省对外合作项目(2020I0038)、厦门市青年创新基金项目(3502Z20206094) 、中科院先导专项培育项目课题(XDPB1903)等项目的资助。 

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图1 东南沿海城市大气SOA的来源及形成机制研究