甲醛（HCHO）作为室内空气污染的主要污染物，增加了人类罹患心血管和呼吸系统疾病的风险。因此，长期以来，室温下消除HCHO的技术一直备受关注。由于室内HCHO浓度低，释放周期长，室温下催化氧化技术被认为是最具发展前景的处理手段之一。迄今为止，室温下催化氧化技术主要依赖于贵金属负载的催化剂（包括Pt、Pd、Au等），然而普遍存在的室内空气质量问题导致贵金属的消耗量远超现有存量。因此，开发能够胜任室温催化氧化甲醛的非贵金属催化剂已成为近年来研究的热点。 

　　锰氧化物（MnOx）因其丰富的氧物种和优异的氧化还原性能而表现出较好的催化氧化活性，但HCHO在MnOx上的催化氧化仍需外部加热来避免低温下中间产物堆积导致的净化能力衰减。幸运的是，室内HCHO的实际浓度通常很低（小于10 ppm），绝对失活需要相当长的一段时间。在之前的研究工作中，贾宏鹏研究团队已经提出一种可行的“储存-氧化”循环体系，即MnOx在室温条件下捕获HCHO并以中间产物的形式储存在催化剂表面，然后采用电磁感应加热将富集的中间产物深度氧化为CO2和H2O以实现失活催化剂的再生。为进一步提高循环效率，增加实际应用的可行性，最好的方法是增强材料的氧化能力以延长HCHO的储存时间。 

　　基于此，中科院城市环境研究所贾宏鹏研究团队提出通过非贵金属铈（Ce）杂化增强d-MnO2的氧化能力。考虑到d-MnO2的层状结构，以区分不同位置阳离子添加剂的位置效应为目的，通过一步水热法和水热-离子交换法合成晶格内掺杂Ce和层间掺杂Ce的d-MnO2。通过将催化性能与表征和密度泛函理论（DFT）相联系，揭示了催化性能的内在原理。相比较层间掺杂Ce而言，晶格内掺杂Ce的样品延长了HCHO储存的时间，表现出高于纯的d-MnO2四倍以上的吸附容量，循环稳定性实验和HCHO-TPO数据证明了电磁感应加热驱动下材料运行的稳定性。本研究提出了非贵金属催化剂低能耗高效净化室内甲醛的运行模式，为室内空气质量改善提供了新的设计思路。 

　　研究成果以Unveiling the Position Effect of Ce within Layered MnO2 to Prolong the Ambient Removal of Indoor HCHO 为题发表在环境科学与技术Environmental Science & Technology上。中国科学院城市环境研究所陈金副研究员、贾宏鹏研究员和贺泓院士为共同通讯作者，王春奇硕士生为第一作者。该研究得到了国家自然科学基金[No. 22176187, 21976172]、城市污染物转化联合研究重点实验室基金[No. KLUPC-2021-3]、福建省科学技术规划项目[No. 2020Y0084]、中科院青促会[No. 2021304]等项目资助。 

　　论文链接

锰氧化物电磁感应驱动“储存-氧化”循环示意图及性能评测