近期，中国科学院上海光学精密机械研究所空天激光技术与系统部王俊研究员团队，在超薄ReSe₂的可见光和近红外区域的非线性光学响应和超快载流子动力学研究方面取得进展，相关论文以“Nonlinear optical properties and ultrafast carrier dynamics of ultrathin ReSe₂”为题发表于Optics Letters，并被选为当期Editors’ Pick。

二维过渡金属硫化物具有强激子效应、较大的光吸收系数、显著的非线性光学效应和快速响应时间等优异的光电特性，近年来引起了研究人员的广泛关注。不同于高度对称的2H相MoS₂，层状ReSe₂具有天然存在的1T相和三斜晶体结构的低对称性，提供了众多取向的偶极子激子，这种独特的性质使得ReSe₂体系存在更为明显的多体效应，其中光学行为将不再由特定激子主导，多种粒子的复杂作用会对非线性光学响应和超快载流子动力学过程带来潜在影响。

研究人员搭建了显微Z-scan及泵浦探测集成装置，可以实现对待检测区域的原位测量。通过实验发现，随着轴线方向的移动，单层和双层ReSe₂均表现出归一化透过率的逐渐降低，在接近焦点区域的区域中急剧增加到接近初始状态，通过使用均匀加宽的饱和双光子吸收模型拟合，证实了更容易实现的基态电子布居的耗尽和激发载流子的饱和。使用 520 nm 泵浦光束和 520 nm/1040 nm 探测光束进行简并/非简并泵浦探针实验，发现在高注入载流子密度下，从初始光漂白到光诱导吸收的过渡过程中，带隙重整化机制主导了初始动态过程，同时证实了缺陷态辅助的俄歇复合具有很强的厚度依赖性，快弛豫过程和慢弛豫过程相应的寿命表明基于ReSe₂的光电器件可以实现较高的光调制速度。ReSe₂所展示的优异的光学性能、出色的稳定性和多功能性，对于光子集成应用具有巨大的应用前景。

本工作得到了国家自然科学基金委、中国科学院的项目支持。

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图1. 在520 nm激发光作用下，单层ReSe₂薄膜在 (a) 520 nm和 (b) 1040 nm探测波长下的超快载流子动力学过程；单层和双层ReSe₂薄膜在 (c) 520 nm 和 (d) 1040 nm 探测波长下的超快载流子动力学过程对比。