自然光合作用产生了为人类社会提供燃料和维持地球上生命的大部分能量。然而,随着对能源需求的不断增长,迫切需要开发模拟自然光合作用基本过程的人工系统,包括光收集/电荷分离、光催化水氧化、能量储存和催化二氧化碳减少。最近的进展表明,纳米级光电化学材料的发展将光吸收剂与助催化剂或氧化还原单元集成在一起,用于人工光合系统。然而,将电子供体-受体(D-A)结构与催化或氧化还原活性部分耦合成周期性多孔聚集体的分子光电化学材料的潜力在很大程度上仍未得到充分探索。
自然界光合作用的三个关键光电化学过程以及通过PCET过程偶联多功能基元以模拟自然光合作用
近日,中国科学院福建物质结构研究所王要兵研究员团队在《Accounts of Materials Research》发表了题为“Molecular Assembly of Functional Motifs for Artificial Photosynthesis”的综述论文。该研究系统介绍了用于人工光合作用的分子光电化学材料的一般概念,强调了它们在实现不同功能基序方面的结构优势。该团队还概述了这些基序在分子水平上的基本设计原理和运用机制。并提出了三种针对不同功能基序的分子组装的具体情况:(1)用于太阳能到化学转化的供体(光催化水氧化)-受体(还原)功能基元;(2)太阳能电化学储能的供体(氧化)-受体(还原)基元;以及(3)用于太阳能到电化学能量储存和转换的供体(氧化)-受体(光催化CO2还原)基元。还讨论了分子内光诱导PCET在每个功能基元运用过程中的重要作用。最后,该团队总结了调节分子组装以实现高能量转换效率的主要挑战和未来前景,以及对设计多功能分子材料和实施光诱导PCET以耦合多功能基元进行整体自然光合作用模拟的展望。该工作为分子光电化学材料的合理设计提供分子层面的见解,并推动高效灵活的人工光合作用技术的进步。
相关成果发表于《Accounts of Materials Research》,福建物构所谭衍曦副研究员和张祥副研究员为共同第一作者,王要兵研究员为通讯作者。研究获得国家杰出青年科学基金、国家重点研发计划、中国科学院前沿科学重点研究等项目的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1021/accountsmr.4c00215
(王要兵课题组供稿)